Наиболее известное его музыкальное сочинение – опера «Деревенский колдун» (премьера – 10 октября 1752 в Фонтенбло): первая французская комическая опера, написанная под влиянием итальянской оперной школы, но по образцам французской народной песни и на собственное либретто. Вольно переведенное на немецкий, это либретто легло в основу оперы Вольфганга Амадея Моцарта «Бастьен и Бастьенна».

Ж.-Ж. Руссо предложил новый музыкально-театральный жанр – мелодраму, где вокальная партия заменена декламацией в сопровождении оркестра. Мотивы реформы были те же, что и у Глюка: драма и музыка слишком далеко разошлись, их нужно вновь соединить. С 1762 Руссо работал над одноактной лирической мелодрамой «Пигмалион» (авторское либретто, музыка написана совместно с О. Куанье, первое исполнение состоялось в 1770).

В 1764 Жан-Жак Руссо закончил собственный «Музыкальный словарь». С 1765 вел музыкальный отдел в Энциклопедии Дидро.

«Надеюсь, я показал, что во французской музыке нет ни размера, ни мелодии, ибо они несвойственны языку, что французское пение – это всего лишь непрерывное завывание, невыносимое для всякого непредубежденного слушателя, что гармония здесь сера, невыразительна и отдает школьной старательностью, что французские арии – вовсе не арии, а французский речитатив – не речитатив. Отсюда я делаю вывод, что у французов нет и не может быть музыки, а если бы она у них и была, то тем хуже для них». (Ж.-Ж. Руссо. Письмо о французской музыке. 1753)